Naslov (srp)

Утицај дефеката на сорпцију водоника из композита MgH2-WO3 и вишеслојних танких филмова Mg-V : докторска дисертација

Autor

Pantić, Tijana R., 1990-

Doprinosi

Šljukić-Paunković, Biljana, 1975-
Grbović Novaković, Jasmina, 1973-
Milošević Govedarović, Sanja, 1983-
Stojković Simatović, Ivana, 1979-
Cvjetićanin, Nikola, 1959-

Opis (eng)

The kinetics and thermodynamics of hydrogen uptake/release remains the main drawback for the practical application of magnesium hydride since its high thermal stability. Mechanical milling introduces defects into the material which leads to an improvement in reaction kinetics, especially hydrogen diffusion. Also, the particle size is reduced and the specific surface area of the material is increased, which shortens the desorption path of hydrogen, thereby accelerating the desorption process and reducing the desorption temperature. Ion bombardment introduces vacancies, dislocations, and micro-changes into the material surface layer, increasing the number of nucleation centers. The aim of this dissertation is to investigate the effect of defects in the volume and on the surface of the material. The first part deals with the influence of defects created in volume in composites synthesized by mechanical milling. The second part deals with the investigation of the effect of surface defects on sorption properties made by bombarding thin films with H- ions.The influence of different mechanochemical synthesis parameters on MgH2-WO3 hydrogen desorption properties was studied. Microstructure and morphology were investigated by XRD, SEM and PSD and correlated with desorption properties. Higher milling speed reduced particle size but, there is no significant crystallite size reduction. Mechanical milling and addition of WO3 introduced the defects into the MgH2 bulk. The desorption properties of the composite are tested by DSC, TPD and the Sivert hydrogen sorption analysis method. The desorption process of H2 from the composite is analyzed by fitting the experimental data using different kinetic models. Composites with higher amount of additive show faster hydrogen sorption. Desorption mechanism changes from 2D to 3D growth with constant nucleation rate, despite obtained changes in microstructure or chemical composition of the material.Thin films are synthesized by magnetron sputtering and modified using low energy H- ion irradiation. The hydrogen sorption properties and kinetics are estimated using TOF-ERDA, in situ optical microscopy coupled with TDS, and TEM analysis. The results of TOF-ERDA show full hydrogenation of samples. The presence of oxygen throughout the film corresponds to the formation of MgO which is confirmed by EELS results. Severe damage on the surface of the film is obsered due to hydrogenation as well as the fragmentation of the V layer. TDS and optical analysis show lower desorption temperatures for thinner films. The desorption onset does not depend on defects concentration. The kinetic analysis further shows that the apparent activation energy for the thinner film is two times lower.

Opis (srp)

Кинетика и термодинамика хидрирања/дехидрирања остаје главни недостатак за практичну примену магнезијум хидрида услед његове високе термичке стабилности. Механичко млевење уноси дефекте у материјал што доводи до побољшања кинетике реакције, посебно дифузије водоника. Такође, смањује се величина честица и повећава специфична површина материјала, што скраћује пут десорпције водоника, чиме се убрзава процес десорпције и смањује температура десорпције. Јонско бомбардовање доводи до стварања ваканција, дислокација и микропромена у површинском слоју материјала, повећавајући број центара нуклеације. Циљ ове дисертације је да се испита утицај дефеката у запремини и на површини материјала. Први део се бави утицајем дефеката насталих у запремини у композитима синтетисаним механичким млевењем. Други део се бави испитивањем утицаја површинских дефеката на сорпциона својства добијена бомбардовањем танких филмова H- јонима.Испитан је утицај различитих параметара механохемијске синтезе на својства десорпције водоника из MgH2-WO3. Микроструктура и морфологија су испитивани рендгеноструктурном, SEM и PSD анализом и повезани са десорпционим својствима. Већа брзина млевења смањује величину честица, али нема значајног смањења величине кристалита. Механичко млевење и додатак WO3 доводи до стварања дефеката у запремини MgH2. Десорпциона својства композита су испитана на помоћу DSC, TPD и Сивертове методе анализе сорпције водоника. Процес десорпције H2 из композита је анализиран фитовањем експерименталних података коришћењем различитих кинетичких модела. Композити са већом количином адитива показују бржу сорпцију водоника. Механизам десорпције се мења од 2D до 3D раста са константном брзином нуклеације, упркос добијеним променама у микроструктури или хемијском саставу материјала.Танки филмови су синтетисани магнетронским распршивањем и модификовани нискоенергетским H− јонима. Десорпциона својства и кинетика су испитани TOF-ERDA методом, in situ оптичком микроскопијом у комбинацији са TDS, и TEM анализом. Резултати TOF-ERDA указују на потпуну хидрогенизацију узорака, иако се присуство кисеоника примећује кроз филм. То одговара формирању MgO, што је потврђено EELS резултатима. Хидрогенизација изазива озбиљна оштећења површине филма и фрагментацију V слоја. TDS и оптичка анализа указују на ниже температуре десорпције за тање филмове. Почетак десорпције не зависи од концентрације дефеката. Кинетичка анализа даље показује да је привидна енергија активације за тањи филм два пута мања.

Opis (srp)

Физичка хемија - физичка хемија материјала / Рhysical chemistry - physical chemistry of materials Datum odbrane: 08.12.2023.

Jezik

srpski

Datum

2023

Licenca

Ovo delo je licencirano pod uslovima licence
Creative Commons CC BY-NC-ND 3.0 AT - Creative Commons Autorstvo - Nekomercijalno - Bez prerada 3.0 Austria License.

http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/at/legalcode

Predmet

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Fundamentalna hemija. Fizička hemija

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Ispitivanje materijala. Inženjerstvo materijala

складиштење водоника, магнезијум хидрид, модификација кристалне структуре, дефекти, механичко млевење, јонско бомбардовање, танки филмови

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Fundamentalna hemija. Fizička hemija

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Ispitivanje materijala. Inženjerstvo materijala

hydrogen storage, magnesium hydride, modification of crystal structure, defects, mechanical milling, ion bombardment, thin films