Naslov (eng)

Design, development and characterization of atmospheric plasma system for wastewater treatment: International dual doctorate : doktorska disertacija

Autor

Kumar, Amit, 1992-

Doprinosi

Pavićević, Vladimir, 1980-
Povrenović, Dragan, 1959-
Petrović, Zoran Lj., 1960-
Radović, Ivona, 1954-
Gernjak, Wolfgang, 1974-
Rodríguez-Mozaz, Sara
Rađenović, Jelena, 1974-

Opis (eng)

Загађење воде се тренутно сматра једним од најважнијих еколошких проблема на глобалномплану. Органски микрозагађивачи (OMP) су нова врста загађивача који се налазе у различитимводама и имају потенцијал да утичу на живот у води, пољопривреду и здравље људи. Неки OMPнемогу бити елиминисани применом конвенционалних конвекцијских постројења запречишћавање отпадних вода, што доводи до тога да загађивачи заврше у животној средини. Стим у вези, актуелна су истраживања где се неколико напредних процеса оксидације (AOP)користе као ефикасне додатне технике третмана отпадних вода. Хладна атмосферска плазма јеAOP без хемикалија који је недавно препознат као ефикасна и обећавајућа технологија зауклањање OMP из отпадних вода.Хладна атмосферска плазма је извор различитих реактивних врста у амбијенталним условимакоји имају потенцијалне примене у комерцијалним и научним истраживањима, као што сутретмани воде, пољопривреда, биомедицинска деконтаминација површина и још много тога. Услучају третмана воде, интеракција плазме и течности може да генерише хемијски богатереактивне врсте као што су хидроксилни радикал (HO.), атомски кисеоник (O.), водоник пероксид(H2O2), озон (O3) и тако даље. Ово су најважнији и најјачи оксиданти који могу изазватиоксидацију и уништавање OMP-а у води.У овој тези, два одвојена извора хладне атмосферске плазме познати као плазма млаз наатмосферском притиску (APPJ) са једном шиљастом електродом и 3 шиљасте електроде (такођеназван као мултиелектродни систем) су коришћени за истраживање деградације OMP у води.APPJ са више електрода са рециркулацијским системом је такође испитиван у тези у циљуоптимизације контактне површине плазме и течности и деградације OMP-а.У оба случаја, плазма је реализована уз помоћ високонапонског радиофреквентног (РФ) напајања,а као радни гас је изабран аргон. Користећи ивор плазме на површини течности која је у контактуса околним ваздухом настала је аргонска плазма. Плазма систем је карактерисан из помоћелектричних и оптичких техника. Помоћу напонских и струјних сонди испитани су раднипараметри електричног пражњења (напон и струја). Депоновање снаге у два различита дела кола(на извору и у контакту са узорком) је добијено коришћењем симљених сигнала напона и струје.Оптичка емисиона спектроскопија (OES) и камера са интензивираним детектором коришћене суза оптичку карактеризацију плазме. OES технике су коришћене за различите радне параметре даби се испитала производња различитих реактивних врста формираних у гасној фази тј. упражњењу. Оптички емисиони спектри су потврдили присуство различитих реактивних врстакисеоника и азота (RONS) у пражњењу. За добијање спектрално и временски разложених сликаплазме коришћена је камера са сочивом транспарентним у делу УВ спектра. Камера је коришћенау комбинацији са различитим филтерима из УВ и видљивог опсега да би се снимила просторнадистрибуција емисије различитих RONS и побуђеног аргона у плазми.У овом истраживању, четири различита OMP су изабрана као циљни загађивачи који су третираниплазмом: две органске боје (AB25 боја и DR1 боја), фармацеутски производ (диклофенак) ииндустријска хемикалија (пара-хлоробензична киселина). Третмани су спроведени узимајући уобзир различите експерименталне параметре као што су почетна концентрација загађивача, времетретмана плазмом, запремина третираног раствора, улазна снага плазме и растојање измеђуизвора плазме и узорка. Карактеризација узорака третираних плазмом је обављена коришћењемспектрофотометра, HPLC и LC-MS технике. Такође је мерен pH и проводљивости растворатретираних плазмом. Резултати су упоређени са неколико кинетичких модела да би се истражилиразличити типови редоследа деградације и израчунала брзина оксидације одабраних OMP. Преманалазима студије, плазма је уклонила све поменуте загађиваче, сваки кроз специфичан образацразлагања. У поређењу са остала три OMP-а диклофенак је показао највећи степен деградације.Израчунат је и енергетски принос, што је важна мера за одређивање енергетске ефикасностиплазма система. Израчунат је енергетски принос за уклањање 50 % загађивача, а највећиенергетски принос био је 6465 mg/kWh за разградњу диклофенака.Поред тога у овој студији је загађивач AB25 боја третиран индиректно при чему плазма није билау додиру са раствором боје већ је коришћена вода активиране плазмом (PAW). PAW је произведену третману дестиловане воде плазмом, а затим помешан са воденим раствором који садржи бојуи након тога праћен током неколико дана да би се идентификовала улога дугоживећих реактивнихврста у деградацији боје. PAW је мешавина многих стабилних RONS који могу допринетиразградњи боје у води.Све у свему, експериментални резултати показују да се AOP-и засновани на хладној атмосферскојплазми могу користити за ефикасно уклањање различитих OMP-а из воде. Третман заснован нахладној атмосферској плазми има значајан потенцијал као јединствен приступ пречишћавањуводе без хемикалија који се може сматрати алтернативом традиционалним процедурама. Налазиове студије могли би се користити за даље истраживање развоја система за третман плазма водеза третман многих врста загађених вода.

Opis (spa)

La contaminació de l'aigua es considera actualment una de les preocupacions mediambientals mésimportants a escala mundial. Els microcontaminants orgànics (OMP) són un tipus de contaminantsemergents que s'identifiquen en una varietat de cossos d'aigua i tenen el potencial d'impactar en la vidaaquàtica, l'agricultura i la salut humana. Alguns OMPs són sovint insuficientment eliminats a les plantesde tractament d'aigües residuals convencionals, resultant en OMPs que acaben en el medi ambient. Enaquest sentit, diversos processos d'oxidació avançats (AOPs) han estat investigats com a tècniques detractament d'aigües residuals suplementàries eficients. El plasma atmosfèric fred és un AOP lliure deproductes químics que recentment ha estat reconegut com una tecnologia eficient i prometedora per al'eliminació d'OMPs de les aigües residuals.El plasma atmosfèric fred és una font abundant d'espècies reactives en condicions ambientals que atraul'atenció a causa del seu potencial en l'exploració comercial i científica en el tractament de l'aigua,l'agricultura, la descontaminació de les superfície biomèdiques, i molt més. En el cas del tractament del'aigua, el plasma i la seva interacció amb la superfície líquida poden generar espècies reactives com arael radical hidroxil (HO.), l'oxigen atòmic (O.), el peròxid d'hidrogen (H2O2), l'ozó (O3), i d´altres. Aquestssón els oxidants més importants i forts que poden causar que els OMP s'oxiden i destrueixin en aigua.En aquesta tesi, es van utilitzar dues fonts de plasma atmosfèric fred conegudes com a elèctrode de 1 pini elèctrode de 3 pins (també conegut com a sistema multipin) per explorar la degradació dels OMPs enaigua. També es va investigar un multipin-APPJ amb un sistema de recirculació per optimitzar l'àrea decontacte plasma-líquid i la degradació dels OMPs.En ambdós casos, el plasma es va encendre utilitzant una font d'alimentació de radiofreqüència (RF)d'alta tensió, i l'argó va ser triat com a gas de treball. Durant el tractament, es va produir plasma d'argó ala superfície líquida en contacte amb l'aire circumdant. El sistema de plasma es va provar elèctricamenti òpticament. Utilitzant sonda de voltatge i corrent, es van investigar els paràmetres de descàrregaelèctrica en funcionament (voltatge i corrent). La deposició de potència en dos circuits diferents (a la fonti en contacte amb la mostra) es va estimar utilitzant voltatge capturat i la forma de les ones de corrent.L'espectroscòpia d'emissió òptica (OES) i una càmera de dispositiu d'acoblament de càrrega intensificada(ICCD) es van utilitzar per caracteritzar el plasma òpticament. Les tècniques d'OES es van utilitzar endiversos paràmetres per trobar evidència de nombroses espècies reactives de curta durada formades enla fase gasosa del sistema de plasma. Els espectres OES van confirmar la presència de diferents espèciesreactives d'oxigen i nitrogen (RONS). La càmera ICCD amb una lent UV es va utilitzar per obtenirimatges resoltes espectralment i temporalment de la descàrrega de plasma. L'ICCD es va utilitzar encombinació amb diferents filtres de pas de banda per capturar la distribució d'emissió de diferents RONSi argó excitat en el plasma.En aquesta investigació, quatre OMPs diferents van ser escollits com a contaminants objectiu i vam sertractats amb plasma, incloent-hi dos tints orgànics (blau àcid 25 i dispersa color vermell 1 tint) i dosfàrmacs (diclofenac i àcid paraclorobenzoic). Els tractaments es van dur a terme tenint en compte moltsparàmetres experimentals com la concentració de contaminants, el temps de tractament del plasma, elvolum de la solució, l'energia del plasma d'entrada i el buit de descàrrega. La caracterització de mostrestractades amb plasma es va realitzar utilitzant un espectrofotòmetre UV/Vis, HPLC, i un UPLC-Orbitrap.El pH i la conductivitat de la solució tractada amb plasma també es va analitzar. Es van avaluar diversosmodels cinètics per investigar els diferents tipus d'ordre de degradació i calcular la taxa d'oxidació delsOMPs escollits. D'acord amb les troballes de l'estudi, el plasma va eliminar tots els contaminantsesmentats mitjançant un patró de descomposició diferent. En comparació amb els altres tres OMPs, eldiclofenac va mostrar el grau de degradació més alta. També es va calcular el rendiment energètic, queés una mesura important per determinar l'eficiència energètica del sistema de plasma. En comparació, esva calcular un rendiment energètic per a l'eliminació de contaminants del 50 %; el rendiment energèticmés alt va ser de 6465 mg/kWh per a la degradació de diclofenac.En l'estudi actual, un contaminant, com el blau àcid 25 tint, va ser tractat indirectament (el plasma noestava en contacte amb la solució del tint) mitjançant l'ús d'aigua (PAW) activada pel plasma. La PAWes va produir utilitzant pin-APPJ, després es va barrejar amb una solució que contenia tint i va estudiardurant una llarga exposició per identificar el paper de les espècies reactives de llarga vida en ladegradació del tint. La PAW és una barreja de molts RONS estables que poden contribuir a la degradaciódels tints en l'aigua.En general, els resultats experimentals indiquen que els AOPs basats en plasma atmosfèric fred es podenutilitzar per eliminar de manera eficient diversos OMPs a l'aigua. El tractament basat en el plasmaatmosfèric fred té un potencial significatiu com un enfocament únic i lliure de productes químics per ala purificació de l'aigua que podria considerar-se una alternativa als procediments tradicionals. Elsresultats d'aquest estudi podrien ser utilitzats per a investigar més el desenvolupament de sistemes detractament d'aigua amb plasma per tractar diferents tipus d'aigua contaminada, La contaminació de l'aigua es considera actualment una de les preocupacions mediambientals mésimportants a escala mundial. Els microcontaminants orgànics (OMP) són un tipus de contaminantsemergents que s'identifiquen en una varietat de cossos d'aigua i tenen el potencial d'impactar en la vidaaquàtica, l'agricultura i la salut humana. Alguns OMPs són sovint insuficientment eliminats a les plantesde tractament d'aigües residuals convencionals, resultant en OMPs que acaben en el medi ambient. Enaquest sentit, diversos processos d'oxidació avançats (AOPs) han estat investigats com a tècniques detractament d'aigües residuals suplementàries eficients. El plasma atmosfèric fred és un AOP lliure deproductes químics que recentment ha estat reconegut com una tecnologia eficient i prometedora per al'eliminació d'OMPs de les aigües residuals.El plasma atmosfèric fred és una font abundant d'espècies reactives en condicions ambientals que atraul'atenció a causa del seu potencial en l'exploració comercial i científica en el tractament de l'aigua,l'agricultura, la descontaminació de les superfície biomèdiques, i molt més. En el cas del tractament del'aigua, el plasma i la seva interacció amb la superfície líquida poden generar espècies reactives com arael radical hidroxil (HO.), l'oxigen atòmic (O.), el peròxid d'hidrogen (H2O2), l'ozó (O3), i d´altres. Aquestssón els oxidants més importants i forts que poden causar que els OMP s'oxiden i destrueixin en aigua.En aquesta tesi, es van utilitzar dues fonts de plasma atmosfèric fred conegudes com a elèctrode de 1 pini elèctrode de 3 pins (també conegut com a sistema multipin) per explorar la degradació dels OMPs enaigua. També es va investigar un multipin-APPJ amb un sistema de recirculació per optimitzar l'àrea decontacte plasma-líquid i la degradació dels OMPs.En ambdós casos, el plasma es va encendre utilitzant una font d'alimentació de radiofreqüència (RF)d'alta tensió, i l'argó va ser triat com a gas de treball. Durant el tractament, es va produir plasma d'argó ala superfície líquida en contacte amb l'aire circumdant. El sistema de plasma es va provar elèctricamenti òpticament. Utilitzant sonda de voltatge i corrent, es van investigar els paràmetres de descàrregaelèctrica en funcionament (voltatge i corrent). La deposició de potència en dos circuits diferents (a la fonti en contacte amb la mostra) es va estimar utilitzant voltatge capturat i la forma de les ones de corrent.L'espectroscòpia d'emissió òptica (OES) i una càmera de dispositiu d'acoblament de càrrega intensificada(ICCD) es van utilitzar per caracteritzar el plasma òpticament. Les tècniques d'OES es van utilitzar endiversos paràmetres per trobar evidència de nombroses espècies reactives de curta durada formades enla fase gasosa del sistema de plasma. Els espectres OES van confirmar la presència de diferents espèciesreactives d'oxigen i nitrogen (RONS). La càmera ICCD amb una lent UV es va utilitzar per obtenirimatges resoltes espectralment i temporalment de la descàrrega de plasma. L'ICCD es va utilitzar encombinació amb diferents filtres de pas de banda per capturar la distribució d'emissió de diferents RONSi argó excitat en el plasma.En aquesta investigació, quatre OMPs diferents van ser escollits com a contaminants objectiu i vam sertractats amb plasma, incloent-hi dos tints orgànics (blau àcid 25 i dispersa color vermell 1 tint) i dosfàrmacs (diclofenac i àcid paraclorobenzoic). Els tractaments es van dur a terme tenint en compte moltsparàmetres experimentals com la concentració de contaminants, el temps de tractament del plasma, elvolum de la solució, l'energia del plasma d'entrada i el buit de descàrrega. La caracterització de mostrestractades amb plasma es va realitzar utilitzant un espectrofotòmetre UV/Vis, HPLC, i un UPLC-Orbitrap.El pH i la conductivitat de la solució tractada amb plasma també es va analitzar. Es van avaluar diversosmodels cinètics per investigar els diferents tipus d'ordre de degradació i calcular la taxa d'oxidació delsOMPs escollits. D'acord amb les troballes de l'estudi, el plasma va eliminar tots els contaminantsesmentats mitjançant un patró de descomposició diferent. En comparació amb els altres tres OMPs, eldiclofenac va mostrar el grau de degradació més alta. També es va calcular el rendiment energètic, queés una mesura important per determinar l'eficiència energètica del sistema de plasma. En comparació, esva calcular un rendiment energètic per a l'eliminació de contaminants del 50 %; el rendiment energèticmés alt va ser de 6465 mg/kWh per a la degradació de diclofenac.En l'estudi actual, un contaminant, com el blau àcid 25 tint, va ser tractat indirectament (el plasma noestava en contacte amb la solució del tint) mitjançant l'ús d'aigua (PAW) activada pel plasma. La PAWes va produir utilitzant pin-APPJ, després es va barrejar amb una solució que contenia tint i va estudiardurant una llarga exposició per identificar el paper de les espècies reactives de llarga vida en ladegradació del tint. La PAW és una barreja de molts RONS estables que poden contribuir a la degradaciódels tints en l'aigua.En general, els resultats experimentals indiquen que els AOPs basats en plasma atmosfèric fred es podenutilitzar per eliminar de manera eficient diversos OMPs a l'aigua. El tractament basat en el plasmaatmosfèric fred té un potencial significatiu com un enfocament únic i lliure de productes químics per ala purificació de l'aigua que podria considerar-se una alternativa als procediments tradicionals. Elsresultats d'aquest estudi podrien ser utilitzats per a investigar més el desenvolupament de sistemes detractament d'aigua amb plasma per tractar diferents tipus d'aigua contaminada

Opis (srp)

Water pollution is currently considered one of the most important environmental concerns on a globalscale. Organic micropollutants (OMPs) are a type of emerging pollutant that is identified in a variety ofwater bodies and has the potential to impact aquatic life, agriculture, and human health. Some OMPs arefrequently insufficiently eliminated by conventional convectional wastewater treatment plants, resultingin OMPs ending up in the environment. In this regard, several advanced oxidation processes (AOPs)have been investigated as efficient supplemental wastewater treatment techniques. Cold atmosphericplasma is a chemical-free AOP that has recently been recognized as an efficient and promisingtechnology for the removal of OMPs from wastewater.Cold atmospheric plasma is an abundant source of diverse reactive species at ambient conditions that areattracting attention due to its potential applications in commercial and scientific exploration, such aswater treatment, agriculture, biomedical surface decontamination, and much more. In the case of watertreatment, plasma and liquid interaction can generate chemically rich reactive species such as hydroxylradical (HO.), atomic oxygen (O.), hydrogen peroxide (H2O2), ozone (O3), and so on. These are the mostimportant and strong oxidants that can cause OMPs to be oxidized and destroyed in water.In this thesis, two separate cold atmospheric plasma sources known as 1-pin electrode and 3-pin electrode(also known as multi-electrode system) atmospheric pressure plasma jet (APPJ) were utilized to explorethe degradation of OMPs in water. A multi-electrode-APPJ with a recirculation system was alsoinvestigated in order to optimize the plasma-liquid contact area and the degradation of OMPs.In both cases, plasma was ignited using a high voltage RF power supply, and argon was chosen as aworking gas. During the treatment, argon plasma was produced at the liquid surface in contact with thesurrounding air. The plasma system was tested electrically and optically. Using voltage and currentprobes, the operating electrical discharge parameters (voltage and current) were investigated. The powerdeposition in two different circuits (at the source and in contact with the sample) was estimated usingcaptured voltage and current waveforms. Optical emission spectroscopy (OES) and an intensified charge-coupled device (ICCD) camera were used to characterize plasma optically. OES techniques were used atvarious parameters to find evidence of numerous short-lived reactive species formed in the gas phase ofa plasma system. OES spectra confirmed the presence of different reactive oxygen and nitrogen species(RONS) in a plasma discharge. The ICCD camera with a UV lens was utilized to obtain spectrally andtemporally resolved images of the plasma discharge. The ICCD was utilized in combination withdifferent band pass filters to capture the emission distribution of distinct RONS and excited argon in theplasma.In this investigation, four different OMPs were chosen as target pollutants and treated with plasma,including two organic dyes (acid blue 25 dye and disperse red 1 dye) and one pharmaceutical (diclofenac)and one industrial chemical (para-chlorobenzoic acid). The treatments were carried out while taking intoaccount many experimental parameters such as pollutant concentration, plasma treatment time, solutionvolume, input plasma power, and discharge gap. Characterization of plasma-treated samples wasaccomplished using a UV/Vis spectrophotometer, HPLC, and an Orbitrap-LC-MS. A pH andconductivity analyzer was used to evaluate the pH and conductivity of the plasma-treated solution.Several kinetic models were assessed in order to investigate the various types of order of degradationand compute the oxidation rate of chosen OMPs. According to the study findings, plasma removed all ofthe mentioned pollutants through a distinct decomposition pattern. When compared to the other threeOMPs, diclofenac showed the highest degradation. The energy yield was also calculated, which is animportant measure for determining the energy efficiency of the plasma system. For comparison, theenergy yield for 50 % pollutant removal was calculated; the highest energy yield was 6465 mg/kWh fordiclofenac degradation.In the present study, a pollutant, such as acid blue 25 dye, was treated indirectly (plasma was not in touchwith dye solution) by using plasma-activated water (PAW). PAW was produced using pin-APPJ, thenmixed with a dye-containing solution and studied for many days to identify the role of long-lived reactivespecies in dye degradation. PAW is a mixture of many stable RONS that can contribute to dyedegradation in water.Overall, the experimental results indicate that cold atmospheric plasma-based AOPs can be used toefficiently remove various OMPs from water. Cold atmospheric plasma-based treatment has significantpotential as a unique, chemical-free approach to water purification that might be regarded as analternative to traditional procedures. The findings of this study could be used to further research thedevelopment of plasma water treatment systems for the treatment of different types of polluted waters

Opis (srp)

-

Jezik

srpski

Datum

2022

Licenca

Ovo delo je licencirano pod uslovima licence
Creative Commons CC BY-NC-ND 3.0 AT - Creative Commons Autorstvo - Nekomercijalno - Bez prerada 3.0 Austria License.

http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/at/legalcode

Predmet

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Hemijsko inženjerstvo

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Zagađenost voda

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Hemijsko inženjerstvo

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Zagađenost voda

Cold atmospheric plasma, electrical and optical characterization of plasma, treatment of organic micropollutants (OMPs)