Naslov (srp)

Elektrohemijska detekcija i određivanje jona As3+ u uzorcima vode pomoću elektroda na bazi legura i nanokompozita zlata : doktorska disertacija

Autor

Radinović, Kristina, 1993-

Doprinosi

Ćirić-Marjanović, Gordana, 1967-
Milikić, Jadranka, 1987-
Stojković Simatović, Ivana, 1979-
Stanković, Dalibor, 1985-
Gavrilov, Nemanja, 1981-
Šljukić-Paunković, Biljana, 1975-

Opis (eng)

The presence of heavy metals in water and food is a persistant problem for many years,both in the world and in our country. Unlike organic pollutants that are biodegradable, heavymetals are not biodegradable, so they can be present in the food chain for many years. Smallamounts of essential metals, such as iron, copper and zinc, are necessary for a healthy life;however, they become fatal to living organisms when they exceed the permissible concentrationvalue. Contrary to essential metals, non-essential metals such as arsenic, lead, cadmium andmercury are toxic even in trace amounts. For this reason, it is necessary to know the permittedand present amounts of both mentioned types of elements in water, but also in food as an integralpart of everyday life.Arsenic is one of the most harmful elements for human health, which is why theincreasining attention is focused on its detection using relatively simple and cheapelectrochemical sensors. The electrochemical method, anodic stripping voltammetry, proved tobe a good method for the detection and determination of arsenic ions using gold electrodes. Theseelectrodes showed high activity for the electroanalytical determination of arsenic ions in water;however, the high price of this precious metal dictates the further search for electrode materialswith high activity, and lower prices compared to the gold electrodes. Accordingly, within theframework of this doctoral dissertation, new electrode materials based on alloys andnanocomposites of gold with other metals were synthesized, thus greatly reducing the price ofthose electrodes compared to electrodes made of pure precious metal. Studied electrode materialsare divided into three groups: the first group comprises alloys of gold with rare earth elements(samarium, Au-Sm; dysprosium, Au-Dy; holmium, Au-Ho and yttrium, Au-Y), the secondelectrodes coated with cobalt and gold by galvanostatic deposition, CoAu electrodes, and thethird electrocatalysts obtained by grafting gold and cobalt nanoparticles on reduced grapheneoxide (Co/rGo, Au/rGO and CoAu/rGO).After the synthesis of the mentioned materials, their physico-chemical analysis wascarried out to obtain detailed information on the amount of metal present in the given sample,composition and morphology of the sample. Subsequently, the mechanisam of arsenicelectrooxidation on the studied electrode materials was investigated and operating parameters ofanodic stripping voltammetry (deposition time and potential, and polarization rate) wereoptimized in order to obtain the lowest possible detection limit values. Namely, the maximumallowed value of arsenic in water according to the World Health Organization is as low as 10ppb. Au-Ho alloy showed the lowest value of the detection limit of 0,8±0,01 ppb in the linearrange of 2 - 12 ppb. Still, Au-Y alloy was considered as better one due to low limit of detectionof 1,6±0,2 ppb in a wider linear range (2-20 ppb). The CoAu electrode showed a detection limitof 2,2±0,5 ppb in the linear range of 4-20 ppb. The highest limit of detection was obtained withthe CoAu/rGO electrode (4,5±0,1 ppb). Within the mentioned third group of materials,CoAu/rGO gave the best electroanalytical response in real water samples (river samples and citywater supply samples). Electrodes of other groups also showed noticeable activity in realsamples; for example, Au-Y electrode gave a clear and well-defined electrochemcial response inthe presence of arsenic ions both in river samples (from the Drina river in Loznica and the Begejriver in Zrenjanin), as well as in water samples from the city water supply. All these results showthat the mentioned electrodes can be used in electrochemical sensors for the detection of arsenicions.

Opis (srp)

Prisustvo teških metala u vodi predstavlja aktuelan problem već dugi niz godina, kako usvetu, tako i kod nas. Za razliku od organskih zagaĊivaĉa koji su biorazgradivi, teški metali nisubiorazgradivi, pa mogu biti prisutni u lancu ishrane više godina. Pri tome su male koliĉineesencijalnih metala, kao što su gvoţĊe, bakar i cink, neophodne za zdrav ţivot; meĊutim, postajukobni po ţive organizme kada preĊu dozvoljenu koncentracijsku vrednost. Nasuprot esencijalnimmetalima, neesencijalni metali, kao što su arsen, olovo, kadmijum i ţiva, su toksiĉni ĉak i utragovima. Iz tog razloga neophodno je poznavati dozvoljene i prisutne koliĉine obe pomenutevrste elemenata u vodi, ali i u namirnicama koje predstavljaju sastavni deo svakodnevnog ţivota.Arsen je jedan od najštetnijih elemenata za zdravlje ljudi zbog ĉega se akcenat u sve većojmeri stavlja na njegovu detekciju primenom relativno jednostavnih, a jeftinih, elektrohemijskihsenzora. Elektrohemijska metoda, anodna ―stripping‖ voltametrija, pokazala se kao dobra metodaza odreĊivanje jona arsena pomoću elektroda na bazi zlata. Ove elektrode su pokazale visokuaktivnost za elektroanalitiĉko odreĊivanje jona arsena u vodi; no, visoka cena ovog plemenitogmetala diktira dalju potragu za elektrodnim materijalima visoke aktivnosti, a niţe cene u odnosuna elektrode od zlata. Shodno tome, u okviru ove doktorske disertacije sintetisani su novielektrodni materijali na bazi legura i nanokompozita zlata u kombinaciji sa drugim metalima, štou velikoj meri smanjuje cenu tih elektroda u odnosu na elektrode od ĉistog plemenitog metala.Elektrodni materijali su podeljeni u tri grupe: u prvoj grupi se nalaze legure zlata sa elementimaretkih zemalja (samarijum, Au-Sm; disprozijum, Au-Dy; holmijum, Au-Ho i itrijum, Au-Y), udrugoj elektrode prevuĉene kobaltom i zlatom galvanostatskim taloţenjem, CoAu elektrode, a utrećoj grupi su elektrokatalizatori dobijeni nanošenjem nanoĉestica zlata i kobalta na redukovanigrafen oksid (Co/rGo, Au/rGO i CoAu/rGO).Nakon sinteze materijala, izvršena je njihova fiziĉko-hemijska analiza u cilju dobijanjadetaljnih informacija o koliĉini prisutnog metala u datom uzorku, sastavu i morfologiji uzorka.Posle karakterizacije, ispitan je mehanizam elektrooksidacije arsena na datim elektrodnimmaterijalima i optimizovani su merni parametri anodne „stripping― voltametrije (vreme ipotencijal depozicije i brzina polarizacije) kako bi se dobile što niţe vrednosti granice detekcije.Naime, maksimalna dozvoljena koncentracija jona arsena u vodi prema Svetskoj zdravstvenojorganizaciji iznosi samo 10 ppb te elektrode moraju biti dovoljno osetljve da detektuju i takomale koliĉine jona arsena. Au-Ho legura je pokazala najniţu vrednost granice detekcije od0,8±0,01 ppb u opsegu linearnosti 2 - 12 ppb. Ipak, Au-Y legura je uzeta kao bolja jer je pokazalanisku granicu detekcije od 1,6±0,2 ppb sa širim opsegom linearnosti (2 - 20 ppb). CoAu elektrodaje pokaza granicu detekcije od 2,2±0,5 ppb u opsegu linearnosti 4 - 20 ppb. Najviša granicadetekcija je dobijena sa CoAu/rGO elektrodom (4,5±0,1 ppb). CoAu/rGO je u spomenutoj trećojgrupi elektroda dala najbolji elektroanalitiĉki odgovor u realnim uzorcima voda (reĉnim uzorcimai uzorcima iz gradskog vodovoda). Elektrode drugih grupa su takoĊe pokazale zapaţenu aktivnostu realnim uzorcima; npr. Au-Y elektroda je dala jasan elektrohemijski odgovor u prisustvu jonaarsena kako u reĉnim uzorcima (iz reke Drine u Loznici, i reke Begej u Zrenjaninu), tako i uuzorcima vode iz gradskog vodovoda. Svi ovi rezultati pokazuju da se pomenute elektrode mogukoristiti u elektrohemijskim senzorima za detekciju jona arsena.

Opis (srp)

Fiziĉka hemija - Fiziĉka hemija – kontrola i zaštita ţivotne sredine, Fiziĉka hemija materijalai Fiziĉka hemija – elektrohemija / Physical Chemistry - Physical Chemistry – environmental control and protection, Physical Chemistry of Materials and Physical chemistry – Electrochemistry Datum odbrane: 26.09.2023.

Jezik

srpski

Datum

2023

Licenca

Ovo delo je licencirano pod uslovima licence
Creative Commons CC BY-NC-ND 3.0 AT - Creative Commons Autorstvo - Nekomercijalno - Bez prerada 3.0 Austria License.

http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/at/legalcode

Predmet

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Nanostrukture. Nanotehnologija

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Instrumentalne metode

Arsen, anodna ―stripping‖ voltametrija, zlato, retke zemlje, kobalt, redukovan grafen oksid, bakar, elektroanalitika

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Nanostrukture. Nanotehnologija

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Instrumentalne metode

Arsenic, anodic stripping voltammetry, gold, rare-earth, cobalt, reduced graphene oxide, copper, electroanalysis