Naslov (eng)

Kinetics and morphology of particle deposition at heterogeneous surfaces: doctoral dissertation : doctoral dissertation

Autor

Stojiljković, Danica, 1981-

Doprinosi

Elezović-Hadžić, Sunčica, 1961-
Spasojević, Đorđe, 1958-
Vrhovac, Slobodan, 1960-
Šćepanović, Julija, 1980-

Opis (srp)

Формирање jеднослоjних и вишеслоjних танких филмова на чврстим и течним површинамаjе растућа мултидисциплинарна област истраживања од великог интереста у фотоници, микроелектроници, нанотехнологиjама, плазмоници, за биосензоре, биомедицинске уређаjе, итд.Адсорпциjа и депозициjа (иреверзибилна адсорпциjа) колоида, протеина и других биоматериjала на чврстим/течним површинама су од велике важности за многе практичне и природнепроцесе као што су филтрациjа, производња папира, хроматографиjа, сепарациjа протеина, вируса, бактериjа и патолошких ћелиjа, имунолошки тестови, тромбоза, биоминерализациjа, итд.Контролисана адсорпциjа колоидних честица на структурама на нанометарскоj скали се такођемогу искористит за директну визуализациjу структурних карактеристика.Модел случаjне секвенциjалне адсорпциjе (RSA модел) jе jедан од основних модела за описивање формирања jеднослоjних депозита мезоскопских честица. Међучестична интеракциjа jеапроксимирана класичним моделом крутих тела, што значи да jе забрањено међусобно преклапање честица. Честице се могу адсорбовати jедино ако су у директном контакту са супстратом.Ова особина доводи до формирања jеднослоjних депозита. Поjам иреверзибилна адсорпциjапоразумева да су адсорбоване честице траjно причвршћене за подлогу, а процеси дифузиjеили десорпциjе су забрањени. Претходно адсорбоване честице блокираjу одређени део подлоге за адсорпциjу нових честица што доводи до загушења система. Нехомогеност супстратанамеће додатна ограничења на позициjе адсорбованих честица. Наш циљ jе да квантификуjемо структурне промене загушеног стања настале услед разлличитих хетерогених образацана адсорбуjоћоj подлози. Користимо RSA приступ за анализу депозициjе идентичних сферних честица на нехомогене равне површине покривене правоугаоним ћелиjама. Од интереса судва различита типа распореда: случаjно распоређене ћелиjе и ћелиjе распоређене у чворовимаквадратне решетке.У првом делу истраживања у оквиру ове тезе, конфигурациjа ћелиjа се формира помоћу RSAсимулациjе док се не постигне жељена покривеност супстрата θ(cell)0. До адсорпциjе долази ако(проjектовани) центар честице лежи унутар правоугаоне ћелиjе, тj. ако сферна честица додируjенеку од ћелиjа. Особине загушеног стања су изучаване за различите вредности величине ћелиjаα (упоредивих са величином честице) и различите густине ћелиjа θ(cell)0. Извршене су нумеричкесимулациjе како би истражили кинетику адсорпциjе, покривеност у загушењу и структуру депозита. Структурне особине загушеног стања анализиране су помоћу парне корелационе функциjеg(r) и дистрибуциjе Делонеjевих слободних површина. Резултати наших симулациjа сугеришуда се контрола порозности jеднослоjног депозита може постићи подешавањем величине, обликаи ориjентациjе прихватних ћелиjа.viiДруги правац истраживања у тези jе анализа адсорпциjе сферних честица фиксног пречника на хетерогеним површинама прекривеним квадратним ћелиjама распоређеним у чворовеквадратне решетке. За карактеризциjу овог шаблона користимо два бездимензиона параметра:величину квадратне ћелиjе α и размак између две суседне ћелиjе β. За jединицу мере користимо пречник адсорбуjућих ћелиjа d0. У фокусу истраживања jе кинетика процеса депозициjе услучаjу када било коjа прихватна ћелиjа може да адсорбуjе наjвише jедну честицу (α <√2/2).Покривеност θ(t) асимптотски тежи граничноj вредности θJ по алгебарском закону ако параметри α и β задовољаваjу услов β + α/2 < 1. Ако оваj услов ниjе испуњен, кинетика каснефазе процеса депозициjе ниjе конзистента са степеном законитошћу. Ипак, како се геометриjаподлоге приближава неинтерагуjућем режиму (β > 1), асимптотски прилаз покривености сеприближава експоненциjалноj законости. Сходно томе, промена параметара патерна субстратау овом моделу омогућуjе интерполациjу између два гранична случаjа адсорпциjе на континуумуи на квадратноj решетки. За изучавање структурних особина загушеног стања користимо парнукорелациону функциjу g(r) и просторну дистрибуциjу честица унутар ћелиjа. Примећене суразноврсне нетривиjалне просторне дистрибуциjе у зависности од геометриjе патерна подлоге.

Opis (srp)

Physics - Research subfield: Statistical physics / Физика - Статистичка физика Datum odbrane: 19.09.2022.

Opis (eng)

Monolayer and multilayer thin film formation on solid or liquid surfaces is a growing multidisciplinary area of research of great interest for new and emerging technologies in photonics, microelectronics, nanotechnology, plasmonics, biosensors, bio-medical devices, etc. Adsorption and deposition (irreversible adsorption) of colloids, proteins, and other bio-materials on solid/liquid interfacesare of large significance for many practical and natural processes such as filtration, paper-making,chromatography, separation of proteins, viruses, bacteria, pathological cells, immunological assays,thrombosis, biofouling, biomineralization, etc. Controlled adsorption of colloid particles on sites ofnanometric scale can also be exploited for direct visualization of surface features.The Random Sequential Adsorption (RSA) model is one of the basic models used to describe theirreversible formation of monolayer deposits of microscopic and mesoscopic particles. Inter-particleinteractions are approximated classically with the hard-core exclusion model, which means that overlaps between the particles are not allowed. Particles can only adsorb if they are in direct contact withthe substrate. This feature ensures a monolayer deposition. Irreversible adsorption means that the adsorbed particle stays permanently fixed to the substrate and diffusion or desorption processes are notallowed. Previously adsorbed particles block a certain area of the substrate for new adsorptions andconsequently, the system becomes jammed. Heterogeneities of a substrate impose further limitationson the positions of adsorbed particles. Our aim is to quantify structural changes in the jammed statethat are introduced by different patterns of substrate heterogeneities. We use the RSA approach toanalyze the deposition of identical spherical particles of a fixed radius on non-uniform flat surfacescovered by rectangular cells. Two different types of patterns are of interest: randomly positioned cellsand square lattice centred cells.In the first part of the dissertation, the configuration of the cells (heterogeneities) was producedby performing RSA simulations to a prescribed coverage fraction θ(cell)0. Adsorption was assumed tooccur if the particle (projected) centre lies within a rectangular cell area, i.e., if the sphere touches oneof the cells. The jammed-state properties of the model were studied for different values of the cell sizeα (comparable with the adsorbing particle size) and density θ(cell)0. Numerical simulations were carried out to investigate adsorption kinetics, jamming coverage, and structure of coverings. Structuralproperties of the jammed-state coverings were analyzed in terms of the radial distribution functiong(r) and distribution of the Delaunay ‘free’ volumes P(v). It was demonstrated that adsorption kinetics and the jamming coverage decreased significantly, at a fixed density θ(cell)0, when the cell size αincreased. The predictions following our calculation suggest that the porosity (pore volumes) of thedeposited monolayer can be controlled by the size and shape of landing cells, and by the anisotropyof the cell deposition procedure.vThe second direction of research in this thesis analyses the adsorption of spherical particles of afixed diameter on nonuniform surfaces covered by square cells arranged in a square lattice pattern.To characterize such a pattern two dimensionless parameters are used: the cell size α and the cellcell separation β, measured in terms of the particle diameter d0. We focus on the kinetics of thedeposition process in the case when no more than a single disk can be placed onto any square cell(α < 1/√2 ≈ 0.707). We find that the asymptotic approach of the coverage fraction θ(t) to thejamming limit θJis algebraic if the parameters α and β satisfy the simple condition, β +α/2 < 1. Ifthis condition is not satisfied, the late time kinetics of the deposition process is not consistent with thepower-law behaviour. However, if the geometry of the pattern approaches “noninteracting conditions”(β > 1), when adsorption on each cell can be decoupled, the approach of the coverage fraction θ(t)to θJ becomes closer to the exponential law. Consequently, changing the pattern parameters in thepresent model allows for interpolating the deposition kinetics between the continuum limit and thelattice-like behaviour. Structural properties of the jammed-state coverings are studied in terms ofthe radial distribution function g(r) and the spatial distribution of particles inside the cell. Various,non-trivial spatial distributions are observed depending on the geometry parameters of the pattern.

Jezik

srpski

Datum

2022

Licenca

Ovo delo je licencirano pod uslovima licence
Creative Commons CC BY-NC-SA 3.0 AT - Creative Commons Autorstvo - Nekomercijalno - Deliti pod istim uslovima 3.0 Austria License.

http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/3.0/at/legalcode

Predmet

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Fizika čvrstog tela

случаjна секвенциjална адсорпциjа, хетерогени супстрати, парна корелациона функциjа, Делонеjеве слободне површине

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Fizika čvrstog tela

random sequential adsorption, heterogeneous substrate, pair correlation function, Delaunay ‘free’ volumes