Naslov (srp)

Strukturna analiza bazalnih inverznih granica u Sn4+ i Sb5+ dopiranoj vurcitnoj modifikaciji cink-oksida transmisionom elektronskom mikroskopijom i proračunima baziranim na teoriji funkcionala gustine : doktorska disertacija

Autor

Ribić, Vesna R., 1989-

Doprinosi

Branković, Goran, 1966-
Komelj, Matej
Zlatović, Mario, 1963-
Anđelković, Katarina, 1957-

Opis (eng)

Basal–plane head–to–head inversion boundaries (IBs) in Sb2O3 and SnO2 doped ZnO wereexamined due to their discontinuous effects in phonon scattering, electron transport, and evenp–type conductivity of ZnO. IBs trigger inversion of polarity in wurtzite ZnO, as a consequenceof incorporation of specific dopants with oxidation state higher than II+. Even though IBs havebeen known since the early 1990s, there are still unresolved issues and open questions relatedto their structure. Here, advanced experimental and theoretical methods were combined tosolve the structures of IBs in Sb2O3 and SnO2–doped ZnO, with a special focus on theirtranslation states and in–plane cation distributions. Sb–rich IBs were used to characterize thedecisive structural elements defining the IB translation states, while in Sn–rich IBs the in–planecation ordering was investigated. Different IB models were designed and were furtherexamined by DFT calculations to determine their stability and energetic contributions. This wasfollowed by systematic reexamination of IBs in Sb2O3 and SnO2 doped ZnO samples usingHRTEM and STEM methods and quantified via model–based image simulations and correlation.The analysis of energetic contributions of individual stacking segment suggested that thestability of IBs is defined by their cationic stacking and is proportional to the number of cubicbonds. Energies of the segments can further be used for prediction of relative stability of newhypothetical models. The implemented methodology combining atomic–scale microscopy withstructural modeling and ab initio calculations has the capacity to predict structural details withconfidence levels down to 1 pm. With this accuracy the structures have a great potential forsolving the related physical phenomena.

Opis (srp)

Bazalne glava–glava inverzne granice (IG) u Sb2O3 i SnO2 dopiranom ZnO su ispitivanezbog njihovih diskontinuiranih efekata u rasejavanju fonona, transportu elektrona, pa čak i p–provodljivosti. Do formiranja inverznih granica i inverzije polarnosti u vurcitnoj modifikacijiZnO dolazi zbog ugrađivanja specifičnih dopanata, oksidacionog stanja većeg od 2+. Iako su IGpoznate još od ranih 1990–ih, još uvek postoje nerešena pitanja u vezi sa njihovom strukturomi formiranjem. U ovoj disertaciji su kombinovane napredne eksperimentalne i teorijske metodeu cilju rešavanja strukture IG u Sb2O3 i SnO2 dopiranom ZnO na atomskom nivou, sa posebnimfokusom na njihovo translaciono stanje i raspoređivanje katjona u ravni IG. IG(Sb) su korišćeneza određivanje ključnih strukturnih elemenata koji definišu translaciono stanje IG, dok je uslučaju IG(Sn) ispitivan raspored katjona u ravni. Konstruisani su različiti modeli IG koji su daljekorišćeni u DFT proračunima u cilju izračunavanja relativne stabilnosti datih modela ienergetskih doprinosa. Sledilo je sistematično preispitivanje IG u uzorcima ZnO dopiranog saSb2O3 i SnO2 pomoću HRTEM i STEM metoda i kvantifikacija pomoću simulacija i korelacija slikazasnovanih na modelima. Analiza energetskih doprinosa pojedinačnih segmenata slaganja,ukazala je da je stabilnost IG definisana slaganjem katjonske podrešetke i proporcionalna jebroju kubnih veza. Energije segmenata mogu se dalje koristiti za predviđanje relativnestabilnosti novih hipotetičkih modela. Primenjena metodologija koja kombinuje elektronskumikroskopiju na atomskom nivou sa strukturnim modelovanjem i ab initio proračunima,može da predvidi strukturne detalje sa preciznošću do 1 pm. Ovakve precizno određenestrukture imaju veliki potencijal za objašnjavanje povezanih fizičkih fenomena.

Opis (srp)

Hemija - Hemija čvrstog stanja, Hemija materijala, Računarska hemija Datum odbrane: 29.09.2021. Chemistry - Solid state chemistry, Materials chemistry, Computational chemistry

Jezik

srpski

Datum

2021

Licenca

Ovo delo je licencirano pod uslovima licence
Creative Commons CC BY-NC-ND 3.0 AT - Creative Commons Autorstvo - Nekomercijalno - Bez prerada 3.0 Austria License.

http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/at/legalcode

Predmet

Inversion boundaries, ZnO, Dopants, Structural modeling, Density Functional Theory, Transmission electron microscopy, Planar defects, quantum–wells

nverzne granice, ZnO, dopanti, strukturno modelovanje, teorija funkcionala gustine, transmisiona elektronska mikroskopija, planarni defekti, kvantne jame