Naslov (srp)

Утицај молекулских гасова и лакојонизујућих елемената на услове побуђивања у аргонској плазми на атмосферском притиску : докторска дисертација

Autor

Ranković, Dragan P.

Doprinosi

Kuzmanović, Miroslav
Savović, Jelena
Holclajtner Antunović, Ivanka
Ristić, Miroslav
Stoiljković, Milovan

Opis (srp)

Предмет ове дисертације је плазма која настаје у аргоном стабилизованом луку једносмерне струје U–облика. Циљ истраживања је испитивање утицаја воденог аеросола, лакојонизујућег елемента (калијума) и молекулских гасова (азота и кисеоника) на ексцитационе услове и стање термодинамичке равнотеже у аргонској плазми на атмосферском притиску. Добијени резултати требало би да допринесу бољем разумевању процеса који се одвијају у лучној плазми, посебно оних који утичу на аналитичке карактеристике коришћеног лучног извора. Присуство воденог аеросола, лакојонизујућег елемента и молекулског гаса утиче на параметре плазме и у другим типовима ексцитационих извора који се користе у спектрохемијској пракси. Због тога резултати ове тезе имају и шири значај, пре свега за изворе који су на атмосферском притиску и у којима постоје градијенти температуре и густине електрона. Истраживања су започета испитивањем утицаја воденог аеросола на стање термодинамичке равнотеже у плазми. У ту сврху мерена је разлика температура електрона (Те) и тешких честица (Тg) у чистој аргонској плазми. Поређењем добијених резултата са резултатима за аргонску плазму са увођењем воденог аеросола закључено је да се у присуству воденог аеросола разлика између Те и Тg смањује. Другим речима, присуство воденог аеросола доводи лучну плазму ближе стању локалне термодинамичке равнотеже. Испитиван је и ефекат додатка различитих концентрација лакојонизујућег елемента (калијума) на радијалну расподелу температуре и густине електрона у језгру лука. Добијени резултати су показали да додатак калијум хлорида смањује густину електрона и температуру језгра лука. Опадање је веће за веће концентрације KCl и ниже струје лука. Утицај калијума на параметре плазме може се приписати demixing ефекту. Молекулски гасови, азот и кисеоник, додавани су у плазму различитог почетног састава: у чисту аргонску плазму, у аргонску плазму са воденим аеросолом и у аргонску плазму са воденим аеросолом и 0,5 % калијум хлорида. Показало се да утицај додатка азота на параметре плазме зависи од концентрације молекулског гаса. У присуству 1 до 10 % азота (у случају плазме са воденим аеросолом), односно 1 до 5 % (у присуству воденог аеросола и 0,5 % калијум хлорида) језгро лука се сужава, а градијенти густине електрона и температуре се повећавају у односу на плазму без додатка молекулског гаса. Додатак 20 % азота имао је супротан ефекат на параметре пражњења. У том случају, језгро лука се шири, а радијални профили густине електрона и температуре су са мањим градијентом него код чисте аргонске плазме. Промена радијалне структуре пражњења у присуству молекулског гаса приписана је променама топлотне проводљивости гасне смеше као и утицајем присуства N2+ јона на јонизационо-рекомбинациону равнотежу. Показало се да повећање садржаја азота доводи плазму ближе термалној равнотежи. У односу на утицај азота, утицај додатка кисеоника на параметре испитиване плазме је готово занемарљив. Овакво понашање вероватно је последица великог степена дисоцијације кисеоника у језгру лука због чега се смеша аргона и кисеоника понаша као смеша атомских гасова сличних потенцијала јонизације. Да би се испитао утицаја азота и кисеоника на аналитичке особине лучне плазме, одређене су границе детекције за неколико елемената (Zn, Cu, Li и Rb) различитих енергија јонизације. У плазми без калијум хлорида, додатак азота снижава границе детекције за Cu, Li и Rb, а повећава за Zn. У присуству KCl додатак азота имао је мало или нимало утицаја на границу детекције за Cu, Li и Rb, док је за Zn граница детекције готово непромењена у односу на плазму без KCl. Присуство кисеоника у плазми врло мало утиче на промену границе детекције за све испитиване елементе.

Opis (srp)

Физичка хемија - Атомска спектрохемија / Physical chemistry - Atomic spectroscopy Datum odbrane: 12.11.2015.

Opis (eng)

The object of study in this thesis is the plasma generated in argon stabilized U – shaped DC arc. The aim of the present study is to investigate the influence of water aerosol, easily ionized element (potassium) and molecular gas on the excitation conditions and the state of thermodynamic equilibrium in argon plasma at atmospheric pressure. The results are expected to contribute to a better understanding of processes taking place in the mixed gas plasma, particularly those processes that affect the analytical capabilities of the used arc source. In other types of excitation sources, that are commonly used in spectrochemical practice, the presence of water aerosol, easily ionized elements and molecular gas affect the plasma parameters as well. Therefore, the results presented in this thesis are also significant for other plasma sources, especially those that operate at atmospheric pressure and in which gradients of temperature and electrons number density are present. Тhe impact of water aerosol on the state of thermodynamic equilibrium in the arc plasma was studied first. For this purpose, the difference between electron (Te) and heavy particle temperature (Tg) was determined, and compared to the results for the argon plasma with the introduction of water aerosol. It was concluded that the presence of water aerosol reduces the difference between Te and Tg. In other words, the presence of water aerosol brings arc plasma closer to the state of local thermodynamic equilibrium. Further, the effect of the addition of different concentrations of easily ionized element (potassium) on the radial distribution of temperature and electron number density in the arc core was investigated. The results showed that the addition of potassium chloride reduces the electron density and temperature of the arc core. The decline was larger for higher concentrations of KCl and lower arc currents. The influence of potassium on plasma parameters can be attributed to the demixing effect. Molecular gases, nitrogen and oxygen, were added to three different initial plasma compositions: pure argon plasma, argon plasma with water aerosol and argon plasma with water aerosol and 0.5% KCl. It was shown that the effect of the nitrogen addition depends on molecular gas concentration. Admixtures of nitrogen from 1 up to 10 % (in the case of Ar-N2-water aerosol plasma) or up to 5 % (in the presence of 0.5 % KCl) produced a more contracted discharge, with larger gradients of electron number density and temperature, as compared to plasma without molecular gas addition. The opposite effect was observed in the gas mixtures with 20 % of nitrogen. In that case, the arc core was expanded, and the radial profile of electron density and temperature became flatter. The changes in the radial structure of the discharge could be explained by increased thermal conductivity of mixed gas plasma and the presence of N2+ ions. It was also found that increasing nitrogen content brings plasma closer to the thermal equilibrium. Compared to nitrogen, the effect of oxygen addition on the plasma parameters was almost negligible. Such behavior could probably be caused by a high degree of dissociation of oxygen in the arc core. Thus, mixture of argon and oxygen acts as a mixture of two atomic gases with similar ionization potential. To evaluate the effect of molecular gas upon analytic performances of investigated arc source, limits of detections (LODs) were measured for several elements covering a wide range of first ionization energies (Zn, Cu, Li, and Rb). In the plasma without KCl, the addition of nitrogen resulted in lowering of LODs for Cu, Li and Rb, while the opposite was observed for Zn. In the presence of KCl the addition of nitrogen had little or no effect on LODs for Cu, Li and Rb, while detection limit for Zn was increased. For all elements under the study, the presence of oxygen in the plasma had very little effect on their detection limits.

Jezik

srpski

Datum

2015

Licenca

Ovo delo je licencirano pod uslovima licence
Creative Commons CC BY 2.0 AT - Creative Commons Autorstvo 2.0 Austria License.

http://creativecommons.org/licenses/by/2.0/at/legalcode

Predmet

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Hemija procesa visokih energija. Elektrohemija

atmospheric pressure DC arc discharge, argon/nitrogen (oxygen) plasma, excitation temperature, electron density, plasma diagnostics, thermal equilibrium

OSNO - Opšta sistematizacija naučnih oblasti, Hemija procesa visokih energija. Elektrohemija

стабилизовани лук једносмерне струје, аргонска плазма, водени аеросол, молекулски гас, лакојонизујући елемент, дијагностика плазме, локална термодинамичка равнотежа